【供稿：原子与分子物理研究所】爱因斯坦提出的光电效应模型通常被用以理解单电子的电离行为，然而在实际多电子体系中，逃逸电子与其它电子之间的相互作用对电离行为影响巨大。这种电子关联本质上为多电子体系中的一种量子协同行为，是多体动力学的诱因。在强关联体系（如高温超导材料、莫特绝缘体等量子系统）中这种多体量子行为决定了体系奇特的宏观物性。因此认识和解决电子关联特性一直是物理学中关键科学问题，长久以来简单的多电子原子体系为解决这一问题不断提供新知识。

光与物质相互作用中存在一种由电子关联作用导致的电离极小值结构：Amusia-Cooper Minimum（ACM），本质是相邻壳层电离截面特征通过电子关联效应“复制”至目标壳层电离截面中。其交换关联机制由理论物理学家M. Ya. Amusia于1972年首次在Ar的3s电离截面计算中预言，后经同步辐射实验证实，成为研究电子强关联行为的典型结构。阿秒超快光源的出现提供了从时域上研究电子动力学的新机遇。近十多年来瑞典Lund大学和法国Saclay大学研究组在Ar 3s阿秒光电离方面进行了一系列实验研究，受限于复杂伴线通道的影响并没有明确的结论；不同理论方法对电子关联作用的处理不同，展现出的计算预测结果也存在较大分歧。虽然近年国际上有多个课题组持续努力，但由于涉及的电子关联复杂性，Ar 3s光电离时间延迟特性仍为未被破解之谜。

图1.实验测量氩原子3s、3p通道解析阿秒谱图

吉林大学团队利用自主设计搭建的高分辨阿秒谱学系统，在时间和能谱分辨率达到世界领先水平的基础上提出了一种全通道解析的实验测量方法。通过结合截止区高次谐波窄带光源选择与高分辨电子能谱测量，成功甄别并排除了Ar原子中3p⁴4p和3p⁴3d两个shake-up态导致的能谱重叠带来的不确定性，首次在实验上精准测定了3s子壳层和3p子壳层电子在ACM区间的相对光电离时间延迟。根据所获取的高精度能谱数据，理论上通过建立考虑义粒子-双空穴的RPAE方法(RPAE-SU)，明确了高阶电子关联作用对于光电离散射相位的显著影响和3s子壳层的电子在ACM区间相对电离延迟为负值。并基于所发展的跃迁矩阵元分析模型，在时间-能量-空间域系统给出了由电子关联引起的干涉效应。特别是通过局部波矢和概率密度流分析，揭示了在不同关联条件下逃逸电子受到相互作用势吸引和推进作用的差异，从而导致电子在原子核附近的动力学行为存在巨大的差别，最终展现了阿秒电离延迟能够作为探测电子关联更为灵敏的新的物理参量，该研究表明阿秒时域谱学在推动深入认识电子关联动力学行为中具有重要意义，解决了上述阿秒科学领域长达十四年的关键争议，验证了其在探测强关联体系中的电子行为的优越性。这一方法未来有望推动阿秒谱学技术应用于解析强关联体系中的多体问题，为材料物性的电子层面调控与探测开辟新途径。

图2.实验测量与理论计算结果

该项研究发表于国际知名学术期刊《Physical Review Letters》，并于2025年10月30日在线发布。吉林大学李铭轩副教授为第一作者，吉林大学丁大军教授、罗嗣佐教授、瑞典Stockholm大学EvaLindroth教授以及瑞典Lund大学JanMarcus Dahlström副教授为共同通讯作者。本工作的实验方法与测量由吉林大学研究团队提出并完成，RPAE理论计算由瑞典Stockholm大学团队提供，分析模型由瑞典Lund大学团队提供。此外，德国Kassel大学、日本Tohoku大学以及中国科学院西安光机所等研究人员参与了研究。研究得到国家自然科学基金原创性项目、重点项目、国家重大科研仪器研制项目资助。

全文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/ll25-15dm