【物理学院】近日，吉林大学物理学院李全教授团队在非平衡固液界面模拟方面取得新进展。相关研究成果以“Atomistic Origin of Non-Equilibrium Surface Restructuring on Copper under Pulsed Potentials”为题，于2026年8月26日在线发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。

非平衡固液界面广泛存在于电化学、腐蚀和界面相变等过程中。在外界驱动下，界面不仅会发生粒子交换，还往往伴随着溶剂重排和固体结构重构等过程，使界面持续处于动态演化之中，难以由单一平衡结构描述。因此，如何在原子尺度追踪固液界面的非平衡演化路径，是模拟这类体系面临的重要问题。

针对这一问题，研究团队发展了平行演化巨正则蒙特卡洛/分子动力学方法（PE-GCMC/MD）。该方法从当前界面状态出发，同时构建多个可能的演化分支，各分支分别经过分子动力学演化，再依据巨正则统计权重选择后续结构，从而实现对不同非平衡演化路径的并行探索。研究团队以脉冲电势驱动的铜–水界面氧化还原重构为例，将恒电势机器学习势与巨正则粒子交换相结合，使界面组成与原子结构能够在外加电势作用下协同演化。基于这一方法，研究团队揭示了铜表面的“脱氧—塌缩”重构机制：氧化过程中，氧逐步进入铜晶格并引起晶格膨胀；在随后的还原过程中，晶格氧持续脱除，并伴随铜晶格的收缩与重排，进而形成富空位、低配位的瞬态非平衡结构。

该研究进一步表明，在动态外场驱动下，固液界面的结构状态不能简单由单一平衡结构表征，而是在一系列瞬态非平衡构型之间持续演化。界面的当前状态不仅取决于所处的外界条件，还受到此前演化历史的影响，从而呈现明显的路径依赖特征。PE-GCMC/MD通过并行探索不同组成和结构状态下的可能演化路径，为描述这类非平衡固液界面提供了新的原子模拟框架。该方法有望进一步拓展至腐蚀、界面相变及其他外场驱动的固液界面过程，深化对非平衡固液界面动态演化机制的认识。

图1. PE-GCMC/MD模拟脉冲电势驱动铜表面非平衡重构的示意图

论文第一作者为吉林大学物理学院2024级博士研究生田玉苗，通讯作者为吉林大学物理学院李全教授。该研究得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目资助。

全文链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.6c09411